大学化学, 2019, 34(9): 13-20 doi: 10.3866/PKU.DXHX201905001

今日化学

钴-60源与辐射技术

林廷睿, 彭静, 翟茂林,

60Co γ-Ray Source and Radiation Technology

LIN Tingrui, PENG Jing, ZHAI Maolin,

通讯作者: 翟茂林, Email: mlzhai@pku.edu.cn

收稿日期: 2019-05-6   接受日期: 2019-05-26  

基金资助: 国家自然科学基金.  11575009
国家自然科学基金.  11875078

Received: 2019-05-6   Accepted: 2019-05-26  

Fund supported: 国家自然科学基金.  11575009
国家自然科学基金.  11875078

摘要

介绍了钴-60源及其在辐射化学基础研究、无机纳米材料的辐射还原制备、高分子材料的辐射合成与改性及核反应堆与核燃料循环中的辐射化学等方面的科学研究,以及在工业、农业和医疗领域中的辐射加工应用。由此期望引导公众去正确地了解和认识辐射技术,使辐射技术更好地为人类服务。

关键词: 钴-60源 ; 伽马射线 ; 辐射技术 ; 辐射加工

Abstract

The 60Co source and its application in scientific research, such as the radiation synthesis of inorganic nanomaterials, the radiation synthesis and modification of polymeric materials, and radiation chemistry in nuclear reactors and nuclear fuel cycle, are introduced in this paper. Furthermore, the practical applications of the 60Co source in industry, agriculture and medical treatment are also presented. It is expected to guide the public to understand correctly the radiation technology so as to better serve human beings.

Keywords: Cobalt-60 source ; Gamma ray ; Radiation technology ; Radiation processing

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林廷睿, 彭静, 翟茂林. 钴-60源与辐射技术. 大学化学[J], 2019, 34(9): 13-20 doi:10.3866/PKU.DXHX201905001

LIN Tingrui. 60Co γ-Ray Source and Radiation Technology. University Chemistry[J], 2019, 34(9): 13-20 doi:10.3866/PKU.DXHX201905001

随着现代社会经济和工业化的发展,对能源的需求越来越大。然而,以燃烧煤和石油等不可持续能源为主的能源供应方式,带来了高污染、高成本等越来越严峻的问题。核能作为一种清洁、经济的能源,其开发与利用对国计民生有着重大的意义。然而,由于公众缺乏核与辐射专业的知识背景,大家普遍谈核色变,并且出现了若干起反核事件[1-3]。因此,对核与辐射知识的普及非常必要,将有利于消除公众对核能与核技术的偏见与恐慌,从而提高大家对核安全的接受度,让核能与核技术为社会带来更大的效益。

钴-60 (60Co)作为一种人工放射性核素,是目前最常用的γ射线辐射源。以它为基础的辐射技术,是核技术应用领域的重要组成部分,涉及到农业、工业、医疗等国民经济众多领域,取得了良好的社会经济效益。本文通过介绍60Co辐射源、辐射技术及其应用,旨在使公众能够更好地了解辐射技术,正确对待核辐射技术的应用。

1 60Co源介绍

1.1 60Co的来源与性质

60Co核素是质子数为27、质量数为60的一类原子,它是由质子数为27、质量数为59的59Co核素放入核反应堆中,经强中子流辐照使其原子核捕获一个中子(${}_0^1{\rm{n}}$)而生成的(式1)。其中,59Co核素是没有放射性的稳定原子,但它吸收了一个中子后便形成了不稳定的60Co核素,后者会发生β衰变放出一系列不同能量的β射线,然后再发生γ衰变放出1.17 MeV和1.33 MeV两种不同能量的γ射线,最终生成稳定的无放射性核素60Ni (式2)。60Co核素衰变反应的半衰期为5.27年,也就是平均每月减少约1%。

$_{27}^{59}{\rm{Co}} + \frac{1}{0}{\rm{n}} \to \frac{{60}}{{27}}{\rm{Co}}$

$_{27}^{60}{\rm{Co}} \to _{28}^{60}{\rm{Ni}} + _{ - 1}^0\beta + _0^0\gamma $

通常将不稳定的原子核发生衰变时发射出的微观粒子叫做原子核辐射,简称核辐射或射线。核辐射可分为带电粒子和非带电粒子,常见的核辐射有α射线、β射线和γ射线。其中,α射线是由高速运动的${}_2^4{\rm{He}}$粒子流形成,而β射线是由高速运动的电子流形成。γ射线与上述两种射线不同,它是一种能量最大、频率最高和波长最短的电磁波(表1)。相比于αβ射线,γ射线具有极强的穿透性。如图1所示,α射线可被薄的织物甚至纸片阻挡,β射线虽能够穿透织物但可被铝板阻挡,而γ射线能穿透织物、铝板及一般厚度的混凝土墙,只有铅板才能够有效地将其阻挡。

表1   电磁波谱的有关参数[4]

电磁波能量/eV频率/Hz波长
γ射线区> 2.5 × 105> 6.0 × 1019< 5 pm
X射线区2.5 × 105–1.2 × 1026.0 × 1019–3.0 × 10160.005–10 nm
真空紫外光区1.2 × 102–6.23.0 × 1016–1.5 × 101510–200 nm
近紫外区6.2–3.11.5 × 1015–7.5 × 1014200–400 nm
可见光区3.1–1.67.5 × 1014–3.8 × 1014400–800 nm
近红外光区1.6–0.503.8 × 1014–1.2 × 10140.8–2.5 μm
中红外光区0.50–2.5 × 10-21.2 × 1014–6.0 × 10122.5–50 μm
远红外光区2.5 × 10-2–1.2 × 10-36.0 × 1012–3.0 × 101150–1000 μm
微波区1.2 × 10-3–4.1 × 10-63.0 × 1011–1.0 × 1091–300 mm
无线电波区< 4.1 × 10-6< 1.0 × 109> 300 mm

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图1

图1   αβγ射线的穿透性对比


值得注意的是,γ射线对人体有很强的损伤作用,它会电离或激发人体内的生物大分子(如核酸、蛋白质),使之性质发生改变,从而导致相应的细胞功能及代谢亦遭受破坏。在γ射线辐射下,人体的DNA链的复制会受到阻碍甚至发生断裂,同时人体内的大量水分子会发生电离或激发产生·OH和·H等自由基继而攻击体内的生物大分子。表2列出人体受到不同剂量辐射后诱发人体组织损伤与造成人体死亡的时间。因此,在涉及γ射线的场合中必须做好安全防护措施,比如用铅板、铅罐和铅衣等作为防护用具。

表2   人体受到γ射线不同剂量辐照时诱发的综合征和死亡时间[5]

全身吸收剂量/Gy *造成死亡的主要效应辐照后死亡时间/天
3–5骨髓损伤(LD50/60) **30–60
3–5胃肠道及肺损伤10–20
> 15神经系统损伤1–5

*吸收剂量指单位质量被辐照物质吸收的平均能量,国际单位为Gy,即J·kg-1** LD50/60表示预计使一半的个体在60天内死亡所需的剂量

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1.2 60Co源的结构及其辐照装置

通常将60Co核素加工成棒状包裹在不锈钢管中并组装成圆环状或平板状,便得到60Co源(简称钴源) (图2)。由于60Co核素衰变产生的β射线被不锈钢外壳阻挡,因此60Co源发射出的射线只有γ射线,被作为γ辐射源使用。钴源的结构形状多样,将多根钴棒均匀排布成环状形成的圆环状钴源,通常用于实验研究或小型辐射加工;而平板状钴源将多根钴棒平行地固定在矩形不锈钢架上,一般用于工业化辐照加工。

图2

图2   钴源的结构示意图


因为γ射线能量高且穿透能力强,所以钴源辐照装置需要具有很好的屏蔽性。钴源的辐照装置一般分为干法和湿法两类。干法装置是将钴源存储在屏蔽容器中,辐照时用传动装置将其移出屏蔽容器。这种装置优点是安排紧凑,但缺点是可供辐照空间小且可供选择的剂量率少(单位时间内的吸收剂量称为剂量率)。而湿法装置是将钴源存储在约4米深水井中(水作为屏蔽物),辐照时用传动装置将其移出水井[6]。湿法装置的优点是装卸源方便、可供辐照空间大,可以辐照较大体积的样品以及可供选择的剂量率多,因而应用更加广泛。此外,除了自屏蔽钴源装置外,两种装置的辐照室须以足够厚的高密度混凝土墙作为屏蔽层,同时具有通风设施除去辐照过程中产生的臭氧和热量,以及迷宫通道和相应厚度的门与安全区、操作室相连(图3)。

图3

图3   钴源辐照装置示意图


2 利用60Co源开展的辐射化学科学研究

2.1 辐射化学基础研究

当使用钴源辐照物质时,它发射的γ射线与物质会发生相互作用,产生光电效应、康普顿效应和电子对生成等效应。通过上述过程,γ射线将它们的全部或部分能量传递给介质中的束缚电子产生次级电子从而引发辐射化学反应,而入射γ光子本身消失或被散射,但其他未发生相互作用的γ光子则可穿透吸收层(图4)。此外,不同于紫外光与物质相互作用时只有光子能量与介质激发能级相匹配时才能发生吸收引发光化学反应,γ射线与物质作用时是无选择性的,故几乎所有物质都能与γ射线发生相互作用产生辐射化学反应。因此,利用钴源可以开展一系列辐射化学的基础与应用研究。

图4

图4   γ光子与物质相互作用示意图


许多化学或辐射化学进行的反应都是在水溶液中,所以对水的γ射线辐射效应的研究有重大意义。水在γ射线辐照时,会辐解生成水合电子(${\rm{e}}_{{\rm{aq}}}^{\rm{ - }}$)、氢自由基(·H)、羟基自由基(·OH)、过氧基(HO2·)、水合质子(H3O+)、氢气(H2)和过氧化氢(H2O2)等产物(式3):

$\text{H}{{\text{O}}_{2}}\xrightarrow{\gamma射线}\text{e}_{\text{aq}}^{-}+\cdot \text{H}+\cdot \text{OH}+\text{H}{{\text{O}}_{2}}\cdot +{{\text{H}}_{3}}{{\text{O}}^{+}}+{{\text{H}}_{2}}+{{\text{H}}_{2}}{{\text{O}}_{2}}$

并且,在pH = 3–11时,水每吸收100 eV的γ射线辐射能量分别生成2.7、0.55、2.7、0.026、2.7、0.45和0.71个${\rm{e}}_{{\rm{aq}}}^{\rm{ - }}$、·H、·OH、HO2·、H3O+、H2和H2O2[7]。其中,${\rm{e}}_{{\rm{aq}}}^{\rm{ - }}$和·H因可将溶质还原而被称为还原性产物或还原性自由基,而·OH、HO2·和H2O2因可将溶质氧化而被称为氧化性产物。此外,${\rm{e}}_{{\rm{aq}}}^{\rm{ - }}$、·H、·OH和HO2·统称为自由基产物,而H2和H2O2统称为分子产物。

在水溶液反应体系中,利用γ射线辐解水生成的氧化或还原产物能够引起各种氧化或还原反应,而其自由基产物也能够引起有机物的抽氢反应和加成反应等等。例如,由空气饱和的0.4 mol·L-1 H2SO4、0.001 mol·L-1 NaCl和0.001 mol·L-1 (NH4)2Fe(SO4)2组成的硫酸亚铁(Frick)剂量计溶液在γ射线辐射下生成的·OH、HO2·和H2O2可将Fe2+氧化为Fe3+,基于该体系的氧化还原反应常用来标定辐射场的剂量率。

2.2 无机纳米材料的辐射还原法制备

纳米材料是指具有纳米尺度(1–100 nm)粒子构成的并具有特殊性能的材料,因其所具有的表面效应、量子尺寸效应、体积效应和宏观量子隧穿效应而在力学、热学、磁学、光学、电学和催化等领域有着广泛的应用。与其他制备纳米粒子的方法相比,γ射线辐射还原法有着可在常温甚至低温下进行、工艺简单和易于调控等优点。

γ射线辐照下,水辐解产生的${\rm{e}}_{{\rm{aq}}}^{\rm{ - }}$和·H有着很强的还原性,可用其将水溶液中的金属离子还原得到金属纳米粒子。但是,水辐解产生的·OH和HO2·等氧化性自由基的存在会影响金属离子的还原,所以须加入异丙醇或甲酸盐类化合物等自由基俘获剂,将氧化性自由基转化成异丙醇自由基或甲酸根自由基等具有还原性的自由基。此时水溶液中存在的还原性自由基便可逐步将金属离子还原为金属纳米粒子。基于此原理,利用γ射线辐射还原法制备了一系列Au、Ag、Pt、Ru、Pd、Ni、Cu等金属单质纳米粒子[7-9],以及Cu2O [10, 11]、CdS [12]、MoSx[13]等金属化合物纳米粒子。

利用γ射线辐解水或有机溶剂产生的还原性自由基也可用于氧化石墨烯的还原。例如,氧化石墨烯在N, N-二甲基甲酰胺[14]N-甲基吡咯烷酮[15]、乙二胺[16]以及醇/水混合溶剂中均可被辐射还原[17]

2.3 高分子材料的辐射合成与改性

高分子材料在现代社会中无处不在,我们的衣食住行处处都离不开它们。钴源在制备高性能高分子材料方面同样也有着重要的应用,并由此诞生了高分子辐射化学这一重要的辐射化学分支学科。

γ射线辐照下,单体分子或它们的溶剂分子会被电离和激发产生离子和自由基,从而引发单体聚合生成高分子。与普通化学法通过加入引发剂于紫外光照或加热下合成高分子不同,γ射线辐射聚合法无须加入任何引发剂且可在常温或低温下进行,因此合成条件更加温和且得到的高分子体系更纯净(没有引发剂残留)。利用γ射线辐射技术可制备各种类型的凝胶[18],使之拥有可结合重金属离子或可导离子等功能,被广泛用于吸附分离[19]、锂离子电池[20]和超级电容器[21]等方面。

γ射线与高分子相互作用时,聚合物的分子链上会产生自由基,这些自由基作为活性位点可引发接枝、交联和降解等反应(图5)。这些高分子在固态下的反应利用普通化学法通常是很难做到的。因此,γ射线辐射技术极大地拓宽了高分子材料的加工改性空间。

图5

图5   γ射线辐照引起的高分子接枝、交联和降解过程


高分子在γ射线辐射下产生若干自由基或离子的活性位点,再由这些活性位点引发单体发生接枝共聚反应,从而得到接枝共聚物。接枝共聚是研制各种高性能材料的有效手段之一,具有操作简单可控、适用基材广和反应温和等优点。例如,在聚苯乙烯上接枝丙烯酸可以提高其粘结性,在憎水的聚乙烯上接枝亲水的丙烯酸可改善其亲水性,在聚氯乙烯纤维上接枝丙烯腈可防止热收缩等[7],以及在聚偏二氟乙烯上接枝苯乙烯和甲基丙烯酸二甲胺乙酯可制备两性离子交换膜[22, 23]

高分子辐照后通常产生辐射交联和辐射降解效应,前者为线性聚合物分子链间产生交联键,形成三维网络结构;而后者为高分子主链断裂,分子量下降。大多数高分子在辐照时,都是同时发生交联和降解的,但对不同类型的高分子有主次之分。利用辐射交联可改善高分子的物理和机械性能,例如聚乙烯在γ射线辐射下发生交联可增强其机械性能,以及制备高分子的纳米水凝胶[24]。而利用辐射降解可降低高分子的分子量和机械性能,例如,辐射降解制备的聚四氟乙烯超细粉可应用于工程塑料、涂料、油墨等领域。壳聚糖及其衍生物在固态和水溶液中的辐射降解可制备低分子量壳寡糖,而辐射交联可制备水凝胶辅料[25, 26]

2.4 核反应堆与核燃料循环中的辐射化学研究

在核反应堆和核燃料循环体系中存在有强的放射性核素,导致核燃料循环中乏燃料后处理体系的萃取剂、核反应堆中材料的辐射稳定性是不可忽略的问题。利用钴源的γ射线可对乏燃料体系中的萃取剂、核反应堆中材料的辐射稳定性和辐解机理进行研究,可为解决核反应堆和核燃料体系中遇到的问题提供思路与方案。

磷酸三丁酯(TBP)是乏燃料后处理Purex流程中的重要萃取剂,国内外学者采用γ射线辐射技术对TBP及其萃取体系的辐解产物、辐解动力学、辐解机理和辐射保护以及萃取性能的影响等进行了系统深入的研究,为TBP在Purex流程中的应用奠定了基础[27, 28]

离子液体因具有传统溶剂所不能比拟的几乎无蒸气压、高热稳定性、高化学稳定性、易回收、可设计等突出优点而在乏燃料后处理中分离放射性核素方面展现出了广阔的应用前景,近年来离子液体的辐射稳定性、辐解行为与机理,基于离子液体萃取体系物性以及萃取性能的影响受到了国内外同行的广泛研究[29, 30]

此外,核辐射环境中材料的辐射老化与安全性问题也不容忽视。利用γ射线辐射技术可对聚氨酯、硅橡胶、氟橡胶和环氧树脂等材料的辐射老化进行研究,考查剂量、剂量率和温度等对辐照后材料的气体辐解产物、力学性能以及热性能的影响[31, 32]

3 60Co源的应用

3.1 工业应用

基于钴源的γ射线与物质发生的相互作用,使之在工业中有着广泛的应用,尤其在材料辐射加工和射线工业电子计算机断层扫描(CT)无损检测等领域。

由于辐射加工通常在室温下进行,无须外加热源,环境污染小,被认为是绿色加工技术。辐射加工产业为我国带来了巨大的经济产值,目前已经形成了以辐照交联线缆和热缩材料及制品为主,发泡材料、膜材料、印染涂料、超吸水材料、新型复合材料逐步上规模的产业格局。其中,辐射交联电线电缆的原理主要是利用聚烯烃类聚合物的辐射交联反应来实现对其改性,与过氧化物法、硅烷水热法等传统化学法相比具有适用基材广、挤出成型容易、机械性能优、使用寿命长等一系列优点[24],因此辐射法有着很大的竞争优势。而热缩材料又称高分子形状记忆材料,是由聚乙烯、聚氯乙烯等结晶型线性高分子经辐射交联后变成网状结构而具备有独特“记忆效应”的一类材料,而这种改性方式用传统化学方法是很难实现的[24]

由于γ射线具有很强的穿透性,所以可利用其对物体某一定厚度的层面进行扫描,再经探测器检测和计算机处理从而得到物体的内部图像。比如,基于γ射线的以CT为代表的技术在工业无损检测和逆向工程中发挥着重大的作用[34]

3.2 农业应用

钴源的γ射线辐射技术在农业上同样有着广泛的应用,主要集中在植物辐射诱变育种、农产品辐射加工等方面。主要原理是基于钴源的γ射线与生物活性物质作用会产生死亡、基因突变、抑制生长、失活等一系列生物效应。

γ射线辐照植物体时,会使植物体发生激发和电离,生成一系列会影响到其细胞内部生化反应的激发态原子或离子,诱导其细胞内的遗传物质发生改变而引发遗传突变[33]。利用此原理进行的γ射线植物辐射诱变育种得到了广泛的应用,为此培育了大量新种质的植物体,创造了巨大的社会经济价值[34]

γ射线辐照农产品或食品时,会杀死寄生在农产品或食品表面的病原微生物和寄生虫,从而减少农产品或食品的腐坏变质。因此,利用钴源的γ射线对农产品或食品的辐射加工有着很大的利用价值。不过,虽然辐射加工农产品或食品有很多优越性,但不是所有农产品或食品都可以这样处理的,需要考虑其食用安全性,因此各国都制定有严格的有关辐照农产品或食品的法律。根据相关统计,2015年我国对农产品和食品的辐射加工量超过40万吨,占全球总量70万吨的一半以上,年产值超过180亿元[34]

3.3 医疗应用

核技术在疾病的预防、诊断和治疗中有着重要的应用,而辐射技术作为核技术里重要的成员同样在医疗领域中有着举足轻重的地位。

例如,因钴源的γ射线辐射能够杀死各种菌类,故而在医疗及卫生用品的辐射灭菌上占有着很大的分量。在医疗器械及卫生用品的灭菌方面,目前普遍采用的方法有环氧乙烷熏蒸法、高温蒸汽蒸煮法和辐射灭菌法[7]。其中,第一种环氧乙烷熏蒸法会造成可致细胞突变的环氧乙烷的残留危害,而第二种高温蒸汽蒸煮法的能耗非常大。与前两种方法相比,辐射灭菌法不但没有任何有害物残留,而且可在常温下进行,所以其得到了广泛应用。尽管目前国内辐射灭菌法还不能完全取代前两种,但已经占到绝大多数的份额。

此外,因γ射线对细胞所具有的巨大杀伤力,利用其治疗恶性肿瘤的放射治疗法在近几十年里得到了快速发展[35]。例如,现在肺癌治疗中最常使用的体部γ刀放射治疗,它利用射线的几何聚焦原理,通过精准的立体定向将多角度、多方位入射的大剂量γ射线汇集聚焦到肿瘤处使其DNA或RNA链断裂而杀死肿瘤细胞,但焦点以外的正常细胞组织因基本不受照射,所以得以充分保护而不受伤害[36]

4 结语

60Co源γ射线辐射技术不仅在科学研究中占有重要的地位,而且在工业、农业和医疗等领域同样有着广阔的应用空间,为国家社会的发展带来了巨大的益处。可以预见,辐射技术未来必将会有更加广泛的应用。我们不仅应加强辐射技术的研究,而且应加大辐射技术的推广与宣传力度,让它能够更好地服务于人类社会。

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